b-science.net 三周电池专利评论 2025-07-02~07-23
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针对锂电池行业创新比较活跃的固态电解质、高能正极、高能负极及燃料电池材料，瑞士b-science.net收录了最近三周全球比较重要的专利申请，并对关键专利进行了评论（紫色字体部分），摘要如下：
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申请人：
丰田工程与制造北美公司 / 丰田汽车公司 / US 2025206622 A1
通过机械化学合成制备了基于单相晶体溶液的固态电解质，该溶液由LiCB11H12 和LiCB11H11F（摩尔比为40:60）组成。
前驱体粉末在惰性气氛下于二氧化锆罐中进行球磨处理（400 rpm，10 小时）。所得材料通过 X 射线衍射分析确认其具有正交晶体结构，且晶格参数较纯LiCB11H12 显著增大。
在不对称Cu/Li半电池中进行的电化学测试显示，锂金属沉积和剥离过程的库仑效率为99.5%（0.2 mA/cm2，25°C，2 N·m扭矩）。电解液在超过100个循环中保持稳定的循环性能，库仑效率超过99%。
在对称Li/Li电池中，电解液在锂沉积和剥离过程中表现出低过电位（<0.03 V vs. Li），持续时间超过2,000小时。采用锂金属负极和LiNi0.8Co0.15Al0.05O2（NCA）正极的全电池在100次循环（C/20充放电）后保持94%的容量。
该电解质的弹性模量约为6 GPa，显著低于传统固态电解质（通常>25 GPa），可在室温下通过简单的单轴压缩实现电池组装，无需升高温度或压力。
这项工作进一步展示了硼基固态电解质在与锂金属电极界面处的应用潜力。
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申请人：
宁德时代新能源科技股份有限公司（CATL）/ CN 120184368 A
通过优化SiOx（x=0.96）-石墨配方制备了双层负极，以提升电池电芯的循环性能和高温储能性能。
第一负极层配方：直接位于铜集流体上的层包含人工石墨和天然石墨（质量比80:20，平均粒径：18 μm）、SiOx（x = 0.96）、乙炔黑导电添加剂、丁苯橡胶（SBR）粘合剂和羧甲基纤维素（CMC）增稠剂（质量比为87:9.5:1:1.5:1）。单个碳颗粒的空隙率：20%（根据扫描电子显微镜（SEM）截面分析，空隙面积占碳基颗粒总截面积的百分比）。
第二负极层配方：外层包含人造石墨（平均粒径：15 μm）、SiOx（x = 0.96）、乙炔黑、SBR粘合剂和CMC增稠剂（质量比为87:9.5:1:1.5:1）。单个碳颗粒的孔隙率为25%。
硅含量占负极活性材料总质量的5.0%。涂层重量为140 mg/1,540 mm2，压实密度为1.45 g/cm3（0%荷电状态）。硅基材料的BET比表面积为1.4 m2/g，平均粒径为6 μm。
电解液由乙酸乙酯（25质量%）、碳酸乙烯酯（27质量%）和碳酸二甲酯（30质量%）配制而成。锂盐包括LiPF6（8质量%）和LiTFSI（6质量%），质量比为0.75。添加了氟乙烯碳酸酯（FEC，2质量%）和乙烯基碳酸酯（VC，2质量%）作为SEI形成添加剂。
正极材料包含LiFePO4、聚偏氟乙烯（PVDF）粘合剂和Super P导电添加剂（质量比为97:2:1）。涂布重量为280 mg/1540 mm2，压实密度为2.7 g/cm3（0%荷电状态）。
电池电芯采用涂覆聚偏氟乙烯（PVDF，1.2 g/m2）的7 μm聚乙烯隔膜组装。电解液在室温下表现出1.4 × 10-2 S/cm 的离子电导率。
在循环测试中，优化后的双层配方在快速充电条件下（从10%到80% SOC的多步充电，充电速率为3.7-1.9 C，随后以1 C放电）可实现1,294次循环至90%健康状态。高温储存（60°C，90天）导致体积膨胀15.5%，而对比电池（硅含量18.0%）的体积膨胀为25.4%。双层结构通过不同碳颗粒尺寸和孔隙率，既促进锂离子传输，又在循环过程中缓解硅的体积膨胀。
本研究展示了CATL在生产具有全面性能特性的双层负极材料（能量密度、功率密度、循环寿命及高温储存性能）方面所做的广泛优化努力。
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申请人：
巴斯夫 / WO 2025125012 A1
制备了NiCl2·6H2O、CoCl2·6H2O和MnCl2·4H2O的水溶液（摩尔比Ni：Co：Mn=93.5：4.5：2.0，总过渡金属浓度：100 g/l）。
该溶液通过喷嘴泵入由天然气燃烧器加热的管状反应器（800°C）。在火焰中进行热解时，液滴转化为含氯化物（10-10,000 ppm）的复合氧化物前驱体。颗粒材料通过重力在反应器底部收集（见图）。
前驱体与LiOH·H2O（摩尔比Li/TM=1.05:1.00）混合，并可选加入Al(OH)3掺杂剂。混合物加热至500°C（3小时，升温速率：3°C/min），随后在830°C下煅烧（12小时，氧气流），最后自然冷却。
基底正极活性材料涂覆2摩尔%的Co(OH)2，并加热至700°C（3小时）以形成最终涂覆的Li1+xTM1-xO2 材料（x = -0.05至+0.05，氯含量：100-1,000 ppm）。
该工艺与传统沉淀法相比，避免了生成等摩尔量的碱金属硫酸盐。据称，所得阴极活性材料具有改进的电化学性能，包括循环过程中容量衰减降低，但未提供电化学数据。
本研究展示了巴斯夫在高镍NMC正极材料制造中采用氯化物而非硫酸盐前驱体的工艺优化努力。
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申请人：
博世 / US 2025219118 A1
为抑制气体渗透并提升耐久性，开发了一种基于石墨烯 的功能层用于质子交换膜燃料电池（PEMFC）。
石墨烯层位于阴极催化剂层与聚合物电解质膜（PEM）之间。该层由石墨烯片通过Nafion离子聚合物粘合（离子聚合物与石墨烯的质量比为0.5:1至5:1）。层厚度范围为0.1至5.0微米。材料以堆叠结构排列，片层方向基本平行以最大化气体扩散的曲折度。
能量屏障计算表明，三层ABC堆叠的γ-石墨烯需要约2 eV的能量才能让H2分子通过，有效防止了正常运行条件下的氢气交叉。石墨烯屏障还阻挡了O2的交叉以及催化剂层中Pt2+阳离子的迁移。
在膜电极组件（MEA）配置中，石墨烯层作为独立组件集成于层间。该材料保持与Nafion相当的质子导电性，同时抑制H2向阴极的扩散及O2从阴极的扩散。此配置通过防止过氧化物形成（阳极处的O2）和阳离子Pt还原（阴极处的H2）引发的降解反应，提升了电池性能与耐久性。
这项工作展示了石墨烯层如何作为高度选择性的质子导电层。值得关注的是，这种方法是否能满足可靠性和成本目标。专利中未提及定量性能结果。
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